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。また、ハロゲン化物イオンの種類や組成を変えることで発光色を調整できることから、ディスプレイやレーザーなどの発光デバイスへの応用も期待されています。一方で、結晶中のハロゲン化物イオンは室温でも動き回ることが知られており、この高い柔軟性が、合成の再現性やデバイスの耐久性を低下させる要因となっています。図１. 有機ハロゲン化鉛ペロブスカイトにおけるイオン挙動溶液中の臭化物イオン (Br−) は結晶中のヨウ化物イオン (I−) と容易に交換できる。結晶中のハロゲン化物イオンはハロゲン原子が抜けた孔を介して動き回る。研究の内容本研究では、自作のフローリアクター注３) を用いて、CH3NH3PbI3ナノ結晶と液中Br−イオンの交換反応を精密に制御することで、形状と発光効率を維持したまま、CH3NH3PbBr3ナノ結晶に変換することに成功しました (図２) 。結晶内部でどのように反応が進行しているのか、を知ることは合成技術を確立するうえで重要です。そこで、ひとつひとつのナノ結晶が反応する様子を、蛍光顕微鏡を用いて観測したところ、CH3NH3PbI3由来の赤色発光が完全に消えた後、数十秒から数百秒経ってから、突然、CH3NH3PbBr3由来の緑色発光が生じることがわかりました (図２上) 。Ｘ線をもちいた構造解析の結果もふまえると、Br−イオンが結晶内部のI−イオンと置き換わりながら表面にBrを多く含む層を形成し、その後、徐々に内部に移動していることがわかりました。発光が観測されなくなる理由は、イオンが組み変わる際に内部の結晶構造が部分的に乱れ、発光するためのエネルギーを失うためだと考えられます (図２下) 。その後、粒子内部でCH3NH3PbBr3の結晶核が形成し、それらが協同的に成長することで、突発的に緑色発光が生じます。これらの結果から、有機ハロゲン化鉛ペロブスカイトの精密合成を成功させる鍵のひとつは、ナノメートルのスケールで起こる結晶構造の組み換えと再構築を時間的に分離することにあるといえます。図２(上) フローリアクターを用いたハロゲン交換反応の１粒子発光観測。結晶形状と発光効率を維持したまま、発光色が赤から緑に変化する。(下) ハロゲン交換による構造変化のイメージ図。無発光状態は内部の乱れた構造 (欠陥) によって光照射で生じた電荷が失活したことに起因する。今後の展開今回、ペロブスカイトナノ結晶で観測された構造変換過程は、イオン交換に基づくナノ材料合成全般に関係していると考えられることから、さらなるメカニズムの解明が望まれます。また、有機ハロゲン化鉛ペロブスカイトの柔軟性はネガティブな印象がありますが、その特徴を活かし、環境や外部刺激に応答する新しい材料・デバイスへの応用展開も期待されます。用語解説注１) 有機無機ペロブスカイト有機物と無機物のイオンからなるペロブスカイト型化合物。代表的な有機ハロゲン化鉛ペロブスカイトは、有機イオン、ハロゲン化物イオン、鉛イオンからなる。一般に、ペロブスカイトとはチタン酸カルシウム (CaTiO3) のように、ABO3 (Aは2価、Bは4価の金属イオン) であらわされる化合物の総称である。注２) ナノ結晶ナノ (10−9) メートルスケールの微結晶。10−9m = 10億分の1m。本研究では約90ナノメートルの結晶を用いた。注３) フローリアクター複数の液体を流しながら反応を行うことができる微小流通式反応器。本研究では、カバーガラス上にナノ結晶を固定し、ヨウ化物イオンを含む溶液を流しながら交換反応の発光観測を顕微鏡下で行った。特記事項本研究は、日本学術振興会・科学研究費補助金「基盤研究 (B)」(課題番号：JP18H01944)、「新学術領域研究 (研究領域提案型)」(課題番号：JP18H04517、JP20H04673) の支援を受け実施しました。論文情報タイトル“In Situ Exploration of the Structural Transition during Morphology-and Efficiency-Conserving Halide Exchange on a Single Perovskite Nanocrystal”(単一ペロブスカイトナノ結晶の形状・効率保存ハロゲン交換反応における構造転移のその場探査)DOI10.1002/anie.202013386著者Izuru Karimata, Takashi Tachikawa掲載誌Angewandte Chemie International Edition研究者立川 貴士教授分子フォトサイエンス研究センター分子フォトサイエンス研究センター理学研究科SHARE同じ研究者の記事Press releases2022.04.18工学系科学光エネルギーで膜ファウリングを解消Press releases2022.03.23化学赤錆の光触媒作用で水素と過酸化水素を同時に製造Press releases2021.10.19化学有機無機ペロブスカイトの光誘起構造変化を観測Press releases2020.05.01化学太陽光、水、赤錆から水素ガスを高効率に製造同様のタグのある記事Press releases2024.03.14化学光アップコンバージョンには中間体の回転が重要だった！Press releases2024.01.04化学五重項状態の室温量子コヒーレンスの観測に成功Press releases2023.03.01化学水を高核偏極化する色素材料の開発に成功Press releases2022.01.13化学光吸収による励起子反応効率200％を実現する材料設計の新概念を実証ページの先頭へ〒657-8501 神戸市灘区六甲台町1-1受験生在学生・保護者卒業生企業・地域の方教職員お問い合わせアクセス採用情報公式SNS一覧キャンパスカレンダープライバシーポリシーサイトポリシーサイトマップ© Kobe University